晶界是在化學氣相沉積(CVD)方法制備的大面積石墨烯薄膜中普遍存在的缺陷。深入理解晶界對石墨烯的電學和熱學性質(zhì)的影響對發(fā)展基于石墨烯的電子、光電和熱電器件具有重要意義。
“盡管目前對于單個晶界對石墨烯性質(zhì)影響的研究較多，但宏觀尺度上晶粒尺寸對石墨烯電學和熱學性質(zhì)的影響尚不清楚。其主要原因是基于傳統(tǒng)的析出(鎳基體)或表面吸附生長(銅基體)機制的CVD生長方法無法在大范圍內(nèi)調(diào)控石墨烯的晶粒尺寸，制備晶粒尺寸小于電子和聲子平均自由程(約1微米)的小晶粒石墨烯尤為困難。”論文第一作者、金屬所博士生馬騰告訴《中國科學報》記者。
石墨烯研究組采用溶碳量適中的金屬鉑片作為生長基體，發(fā)展出一種基于“析出—表面吸附生長”原理的CVD方法，僅通過改變析出溫度便實現(xiàn)了對石墨烯形核密度的控制，制備出晶粒尺寸在~200 納米到~1 微米范圍內(nèi)均一可調(diào)且晶界完美拼合的高質(zhì)量單層多晶石墨烯薄膜。
在此基礎(chǔ)上，研究組還獲得了晶粒尺寸對多晶石墨烯的電導率和熱導率的影響規(guī)律及晶界電阻率(~0.3 kW·μm)和晶界熱導(~3.8×109 Wm-2K-1)，發(fā)現(xiàn)減小晶粒尺寸可導致熱導率的顯著降低，但對電導率的影響較小。
馬騰指出，根據(jù)該影響規(guī)律研究組推算，當石墨烯的晶粒尺寸從1毫米減小到5納米時，其熱導率的衰減幅度可達300倍，而電導率的衰減僅為10倍左右，并且熱導率和電導率隨晶粒尺寸變化的變化率高于典型的半導體熱電材料。上述結(jié)果可為通過晶粒尺寸工程調(diào)控石墨烯的電學和熱學性質(zhì)，實現(xiàn)其在電子、光電和熱電領(lǐng)域的應(yīng)用提供有益的指導。